Ο Θανάσης Πολυκανδριώτης γεννήθηκε το 1948 στην Αθήνα.
Γιος του λαϊκού δάσκαλου Θεόδωρου Πολυκανδριώτη, δεν άργησε να ασχοληθεί με την μουσική αφού σε ηλικία 8 χρονών πήρε τα πρώτα του μαθήματα κιθάρας. Συμμετείχε ως κιθαρίστας από το 1961 σε νεανικά συγκροτήματα της εποχής (JUNIOR, TRIO, ESPERANTO) και τρία χρόνια αργότερα άρχισε και η επαγγελματική του καριέρα.
Παρότι είναι παθιασμένος με την κλασική κιθάρα το καλοκαίρι του 1964 έγινε η αποκάλυψη της μουσικής αξίας του στο μπουζούκι. Αναγνωρίσθηκε ως ένας από τους καλύτερους εκτελεστές στο μπουζούκι και τα χρόνια που ακολούθησαν συμμετείχε στο 95% της Ελληνικής Δισκογραφίας. Το 1971 εμφανίσθηκε με τη Νανά Μούσχουρη και τη Μαρινέλλα σε σόου του BBC.
Ακολούθησε το κάλεσμα του Μάνου Χατζηδάκη, και ως σολίστας ο Πολυκανδριώτης ερμήνευσε τον "Σκληρό Απρίλη του '45", έργο που επανακυκλοφορεί και σήμερα.
Παράλληλα συνεργάσθηκε με όλους τους μεγάλους τραγουδιστές μας, Καζαντζίδη, Διονυσίου, Πάριο, Μαρινέλλα, Βοσκόπουλο, Πουλόπουλο κ.α.
Η είσοδος του Θανάση Πολυκανδριώτη στο χώρο της σύνθεσης πραγματοποιήθηκε το 1968 και συνεχίζεται - μέχρι σήμερα-δισκογραφικά, με περισσότερα από 1000 τραγούδια.
Έχει δώσει συναυλίες στα μεγαλύτερα θέατρα της Ευρώπης, της Αμερικής και της Αυστραλίας όπως Albert Hall (Λονδίνο), Opera Ηοuse (Σύδνεϋ), Kennedy Center, Carnegie Hall (Αμερική).

Οι μουσικές αναζητήσεις όμως του συνθέτη δεν περιορίστηκαν μόνο σε λαϊκά μονοπάτια. Μετά από πολυετή συνεργασία με Ούγγρους μουσικούς, τον Οκτώβριο του 1993 εμφανίστηκε στο ΜΕΓΑΡΟ ΦΙΛΩΝ ΤΗΣ ΜΟΥΣΙΚΗΣ με την HUNGARIAN GYPSY ORCHESTRA, σηματοδοτώντας έτσι και ένα νέο ξεκίνημα στην καριέρα του.
Τον Οκτώβριο του 1995 ηχογράφησε στην Βουδαπέστη 11 από τους 21 χορούς του BRAHMS με την FAILONI ORCHESTRA of the HUNGARIAN STATE OPERA.
To 1996 το όνειρο της σύνθεσης ενός κονσέρτου για μπουζούκι και ορχήστρα έγινε πραγματικότητα στο θέατρο ΗΡΩΔΟΥ ΤΟΥ ΑΤΤΙΚΟΥ σε μια συναυλία με την ΚΡΑΤΙΚΗ ΣΥΜΦΩΝΙΚΗ ΟΡΧΗΣΤΡΑ ΤΗΣ ΟΠΕΡΑΣ ΤΗΣ ΒΟΥΔΑΠΕΣΤΗΣ. Η παρουσίαση του Κονσέρτου για μπουζούκι Νο1 δικαίωσε τόσο το συνθέτη όσο και το κοινό αφού απέδειξε την αρμονική συνύπαρξη δύο διαφορετικών ειδών μουσικής, της Κλασσικής με την Λαϊκή.
Τα τελευταία χρόνια ο Θανάσης Πολυκανδριώτης ασχολείται και με την εκπαίδευση ιδρύοντας τη Σχολή Λαϊκής Μουσικής Παράδοσης όπου διδάσκονται τα λαϊκά μας όργανα, μπουζούκι, τζουράς, μπαγλαμάς. Στόχος της σχολής αυτής που απαριθμεί παραρτήματα σε όλη την Ελλάδα είναι η διάσωση και διάδοση της λαϊκής μουσικής μας παράδοσης.
Το καλοκαίρι του 1999 κυκλοφορεί το πρώτο του βιβλίο, μια σύγχρονη μέθοδος για το μπουζούκι με τίτλο "Είναι εύκολο να μάθεις μπουζούκι" από τις μουσικές εκδόσεις ΦΙΛΙΠΠΟΣ ΝΑΚΑΣ.